YIC-IR  > 中科院烟台海岸带研究所知识产出
黄河三角洲盐渍土中典型内分泌干扰物的吸附解吸行为及影响因素
吴洁
Subtype博士
Thesis Advisor吕剑
2022-05-20
Training institution中国科学院烟台海岸带研究所
Degree Grantor中国科学院烟台海岸带研究所
Place of Conferral中国科学院烟台海岸带研究所
Degree Name工学博士
Degree Discipline环境工程
Keyword黄河三角洲地区 盐渍土 内分泌干扰物 典型固相共存污染物 吸附解吸
Abstract黄河三角洲是具有国家战略地位的重要生态经济区,推进其生态保护与高质量发展非常重要。然而,随着经济的快速发展,内分泌干扰物(EDCs)等新型污染物在环境中被频繁检出。EDCs在环境中即使以ng L-1的浓度存在,也会对生物体造成内分泌干扰效应,对生态环境和生物体健康带来潜在风险。 本研究选取黄河三角洲地区不同盐渍化程度的土壤为研究对象,探究盐渍土对EDCs的吸附解吸机理,明确盐渍土吸附解吸EDCs的主要驱动因子;选择黄河三角洲地区被频繁检测到的微塑料作为典型固相共存污染物,研究盐渍土中典型固相共存污染物对EDCs吸附解吸的影响,评估典型固相共存污染物对EDCs的吸附亲和能力,并考察典型固相共存污染物在滩涂生物体内对EDCs的释放风险;考察碳基改良剂添加对盐渍土理化性质及盐渍土中EDCs环境行为的影响。本研究取得了以下主要结论: (1)盐渍土吸附解吸EDCs的主要驱动因子为土壤有机质。EDCs在有机质含量低的盐渍土中迁移能力更强。类固醇类和酚类EDCs在盐渍土上的吸附解吸表现出了明显的差异性。首先,盐渍土对类固醇类EDCs的吸附为单分子层吸附,而对酚类EDCs的吸附为多分子层吸附;其次,盐渍土对17β-雌二醇(E2)和17α-炔雌醇(EE2)的解吸率分别为77.78%和41.40%,远大于盐渍土对双酚A(BPA)和壬基酚(NP)的解吸率(29.20%和5.68%),说明类固醇类EDCs在盐渍土中的稳定性较差;最后,环境条件的变化不会对类固醇类EDCs解吸率有显著影响,而环境中溶解性有机质浓度的增加会加大盐渍土对酚类EDCs的解吸率,增大酚类EDCs在环境中的迁移风险。 (2)微塑料作为环境中的典型固相共存污染物,对EDCs具有较强的吸附能力,并且会显著增强盐渍土对EDCs的整体吸附能力、改变EDCs在盐渍土中的分布状态。PVC(聚氯乙烯微塑料)对酚类EDCs的吸附能力大于类固醇类EDCs;然而类固醇类EDCs在PVC上的解吸率(44%和48%)却远大于酚类EDCs(17%和5%),说明PVC对酚类EDCs的固定作用更强。盐渍土中加入PVC后,NP的吸附量提高了14.3%-81.6%,但解吸率会显著降低,有机质含量低的盐渍土受PVC的影响较大。盐渍土中PVC的添加比例为0.1%时,即可使24.60%的NP分布到PVC上,进一步证明PVC可以改变盐渍土中EDCs的分布状态。此外,较高的污染物初始浓度会促进共存PVC盐渍土对EDCs的吸附,这表明在EDCs污染比较严重的盐渍土中,PVC作为环境中典型固相共存污染物,可能成为EDCs的主要吸附载体。 (3)EDCs随环境中典型固相共存污染物进入滩涂生物体内,会在生物体内被解吸而对生物健康造成危害。PVC在胃液环境中对E2和EE2的解吸率分别为55.7%和57.8%,高于在海水中的解吸率(44%和48%),这主要是因为在胃液环境中微塑料表面的疏水性会发生改变。胃液环境中,pH值和离子强度的降低均会使PVC对EDCs的解吸能力增强、生物利用率提高,说明负载EDCs的PVC一旦在滩涂生物处于空腹状态下进入体内,则可能使滩涂生物遭受更大的潜在风险。恒温滩涂生物胃液环境中EDCs的解吸率(49%-59%)高于变温滩涂生物(44%-50%),说明微塑料作为环境中典型固相共存污染物,一旦负载EDCs且被恒温滩涂生物摄食,即可使其面临比变温滩涂生物更大的危害。 (4)盐渍土中碳基改良剂的添加,不仅能使盐渍土的理化性质改变,还能影响盐渍土对EDCs的吸附解吸过程。三种碳基改良剂中,浒苔生物炭对盐渍土吸附BPA的促进作用最大,能够使吸附量提高239.11%;风化煤的促进作用最小,仅能使吸附量增加11.24%。当盐渍土中生物炭的添加比例为3%时,生物炭能够在BPA的整体吸附中起核心作用(>50%)。盐渍土中加入三种碳基改良剂后,吸附过程参数KF值变大,表明盐渍土对BPA的吸附亲和力增加;ΔG0的绝对值增大,说明改良剂使吸附反应进行的更加彻底;吸附动力学过程由符合拟一级动力学模型变为符合拟二级动力学模型,说明添加改良剂后会使吸附反应变为由化学作用主导;并且,盐渍土对BPA的解吸率由29.44%下降至19.77%-28.42%,解吸滞后系数由0.69增加至0.70-0.80,表明BPA在改良后的盐渍土中更加稳定,难以被释放到环境中。改良后的盐渍土对EDCs的强吸附和弱解吸作用,说明碳基改良剂在一定程度上对盐渍土中的EDCs起到了固定与隔离的作用。 综上所述,黄河三角洲盐渍土中影响EDCs吸附解吸的主要驱动因子为土壤有机质;微塑料由于与有机质具有相似的性质,可使盐渍土对EDCs的吸附量增加、解吸率降低;并且,EDCs在经碳基改良剂改良后的盐渍土中迁移能力减弱。
Pages191
Language中文
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.yic.ac.cn/handle/133337/30837
Collection中科院烟台海岸带研究所知识产出
Recommended Citation
GB/T 7714
吴洁. 黄河三角洲盐渍土中典型内分泌干扰物的吸附解吸行为及影响因素[D]. 中国科学院烟台海岸带研究所. 中国科学院烟台海岸带研究所,2022.
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