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典型源排放NOx的氮同位素组成及其在渤海PM2.5溯源中的应用
孙泽宇
Subtype硕士
Thesis Advisor田崇国
2021-05-11
Training institution中国科学院烟台海岸带研究所
Degree Grantor中国科学院烟台海岸带研究所
Place of Conferral中国科学院烟台海岸带研究所
Degree Name工程硕士
Degree Discipline环境工程
Keyword氮氧化物 稳定氮同位素 源解析 PM2.5 渤海地区
Abstract近年来,在我国经济快速发展的同时,大气污染问题日益凸显,尤其是在京津冀等经济较为发达的地区,细颗粒物(Fine Particles, PM2.5)污染频频出现。环渤海地区坐拥众多工业大省和一、二线城市,成为我国雾霾问题最为严重的区域之一。在我国的大力治理下,PM2.5污染源在一定程度上得到控制,但二次过程形成的PM2.5占比越来越大,且硝酸盐(NO3-)的比例明显升高。了解PM2.5的来源是制定污染控制策略的关键,因此需要对PM2.5中的二次成分进行合理分配。本研究利用稳定同位素溯源技术,基于本地氮氧化物(NOx)的氮同位素(δ15N)源值探究PM2.5中的NO3-的来源,并以此为约束条件,对渤海大气PM2.5的二次颗粒物源进行再解析,旨在从同位素角度深入认识环渤海地区大气污染来源,为制定NOx和PM2.5减排控制措施提供理论依据。 为了弥补δ15N-NOx本地源值的不足,本研究选取民用燃煤、生物质燃烧、道路机动车和船舶4个典型排放源作为渤海大气NOx的主要来源,开展δ15N-NOx源值的实测工作。民用燃煤和生物质燃烧源排放δ15N-NOx平均值分别为+5.46 ± 1.80‰和+6.27 ± 4.98‰,分别受到不同烟煤挥发分和生物质类型的影响。道路机动车源排放δ15N-NOx的值分布范围很广(-18.8 ~ +6.43‰)并且趋于负值,平均值为-8.66 ± 5.34‰。液化石油气(Liquefied Petroleum Gas, LPG)汽车尾气δ15N-NOx平均值显著高于汽油车和柴油车,烧轻柴的机动车排放高于重柴;行驶过程中的δ15N-NOx值高于启动时的δ15N-NOx值;此外,δ15N-NOx值随排放标准的提高和脱硝措施的装备而显著增加。船舶尾气排放的δ15N-NOx基本均为负值,分布在-35.5 ~ +6.50‰之间,所有样品的δ15N-NOx平均值为-18.4 ± 12.0‰,远低于机动车排放。散货船排放尾气δ15N-NOx平均值显著高于渔船,且小额定转速、大额定功率容易带来较高的δ15N-NOx值;以燃料油为能源的船舶运行状态排放δ15N-NOx平均值最高,其次是轻柴和重柴;在主机的不同负荷状态中,机动和巡航工况的船舶主机排放δ15N-NOx值较为接近,高于低速巡航和停泊工况;辅机排放δ15N-NOx平均值高于主机。 本研究在2014年夏季至2018年春季对北隍城岛大气PM2.5开展长期观测,期间PM2.5质量浓度平均值为77.0 ± 52.3 μg/m3,日均浓度变化范围为11.6 ~ 328 μg/m3,并呈现明显的春冬季节高,夏秋季节低的季节特征。有机碳(OC)与元素碳(EC)在PM2.5中占比18.7 ± 16.2%和6.38 ± 4.89%,浓度的最高值和最低值分别出现在冬季和夏季,与PM2.5浓度的季节特征相符。水溶性离子占PM2.5质量浓度的40.7 ± 24.9%,其中NO3-在采样期间的平均浓度位居第一,夏季较高的NO3-/nss-SO42-比值说明当时机动车和船舶的贡献较高。正定矩阵因子分解(Positive Matrix Factorization, PMF)模型的源解析结果显示,二次颗粒物源对采样期间北隍城岛PM2.5的贡献最大且占有明显主导地位(28.4%),其次为机动车排放(23.3%)和生物质燃烧(18.8%),前3个源累计贡献达到70%以上;剩下的船舶排放(12.1%)、煤炭燃烧(9.13%)、工业污染源(4.97%)、海盐(2.80%)和铬工业(0.455%)贡献较低。 北隍城岛大气PM2.5中δ15N-NO3-的变化范围在-3.09 ~ +50.9‰之间,平均值为+8.64 ± 6.28‰;不同的季节δ15N-NO3-水平差异较大,冬季较高的δ15N-NO3-值可能与气温和冬季燃煤取暖有关。δ18O-NO3-平均值为+75.9 ± 10.9‰,最高和最低值同样出现在冬季和夏季。贝叶斯模型解析出燃煤源对北隍城岛NO3-贡献最大(42.5 ± 11.3%),其次是生物质燃烧源(17.8 ± 9.61%)、船舶(14.7 ± 7.37%)和机动车尾气排放(14.0 ± 5.64%),生物土壤源贡献最低,为6.44 ± 2.55%。在季节变化上,冬季环渤海地区的集中供暖使得燃煤源贡献明显增加,其他源贡献均有下降;生物质燃烧源和生物土壤排放源呈现出夏高冬低的季节特征,移动源在四季的贡献相似。 基于线性回归方法,得到二次颗粒物源与化石燃料燃烧、机动车排放、船舶排放和农业相关排放源的回归系数分别为0.292、0.293、0.226和0.588,进而将二次颗粒物源分配到除海盐外PMF结果的其他6个源中。最终,PM2.5合理地重新解析为7个来源:煤炭燃烧、生物质燃烧、海盐、船舶排放、铬工业、机动车排放和工业污染源,贡献率分别为14.7%、30.7%、2.80%、16.7%、0.556%、29.3%和5.25%。此时生物质燃烧赶超机动车尾气排放,成为PM2.5的最大贡献源,二者贡献率非常接近;其余的来源贡献大小顺序没有发生改变。
Subject Area大气污染防治工程
MOST Discipline Catalogue工学::环境科学与工程(可授工学、理学、农学学位)
Pages103
Language中文
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.yic.ac.cn/handle/133337/29340
Collection中科院烟台海岸带研究所知识产出
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GB/T 7714
孙泽宇. 典型源排放NOx的氮同位素组成及其在渤海PM2.5溯源中的应用[D]. 中国科学院烟台海岸带研究所. 中国科学院烟台海岸带研究所,2021.
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