分子印迹聚合物膜离子选择性电极技术研究

	分子印迹聚合物膜离子选择性电极技术研究
其他题名	Study of Polymeric Membrane Ion-Selective Electrodes Based on Molecularly Imprinted Polymers
	梁荣宁
学位类型	博士
导师	秦伟
	2011-05-30
学位授予单位	中国科学院研究生院
学位专业	环境科学
关键词	离子选择性电极分子印迹聚合物环境污染物电中性分子检测非对称性聚合物膜
摘要	聚合物膜离子选择性电极检测技术具有操作简单、成本低廉以及选择性高等诸多优点，广泛应用于工业分析、临床化验、环境监测等领域。近年来，伴随着聚离子选择性电极的发现和低检出限聚合物膜离子选择性电极的发展，离子选择性电极检测技术引起了人们的关注。当离子选择性电极应用于环境污染物检测时，由于环境样品中组分复杂、基体效应大，且污染物含量极低，因此要求作为离子选择性电极核心部件的离子载体既要有优异的选择性和灵敏度又要有高度的稳定性。分子印迹聚合物由于具有构效预定性、特异识别性和广泛实用性等特点，已在分析化学领域得到广泛的应用。分子印迹技术能够显著提高分析的选择性和灵敏度且具有很强的稳定性, 可以抵抗检测的恶劣环境，因此分子印迹聚合物是离子选择性膜电极在环境污染物检测应用中的理想离子载体。分子印迹聚合物膜离子选择性电极电位检测技术的优点是待测分子不需要扩散穿过印迹膜，因此响应时间短且对印迹分子没有尺寸限制。然而，尽管该类型的传感器具有诸多优点，对该类型传感器研究却较少，仅有少数几篇报道涉及分子印迹电位型传感器。基于此，本论文对分子印迹聚合物膜离子选择性电极进行了系统研究，开发了一系列用于检测环境污染物的新型的分子印迹电位型传感器。具体研究内容如下： 1. 有机离子污染物的检测：基于分子印迹聚合物膜的离子选择性电极技术研制出了用于牛奶中三聚氰胺污染物检测的电位型传感器。在最佳膜组成条件下，该电极对三聚氰胺离子的检出限可达1.6 × 10-6 mol/L，线性范围为5.0 × 10-6～1.0 × 10-2 mol/L，能斯特斜率为54 mV/decade。该电极的响应时间较短（16 s）且稳定性可达两个月以上。结合流动分析系统，采用阴阳离子交换串联柱去除牛奶样品中高浓度的Na+、K+等干扰离子，成功实现了牛奶中三聚氰胺的在线、快速检测。 2. 无机离子污染物的检测：在大多数分子印迹电位型传感器的研究中，有机分子常被用作模板，而无机离子被用作模板的研究很少涉及，根据文献报道仅有少数几篇关于铅离子、铀酰离子和镝离子曾被用于分子印迹聚合物膜离子选择性电极技术。本研究以铜离子为例开发了铜离子印迹聚合物膜离子选择性电极技术，成功实现了重金属污染物的检测。在该研究中，采用沉淀聚合法合成了铜离子印迹聚合物，并将其作为离子选择性电极的离子载体。所研制的电极在1.0 × 10-7～1.0 × 10-2 mol/L的浓度范围之内对铜离子呈现能斯特响应，响应斜率为27.5 mV/decade，检出限为4.3 × 10-8 mol/L。所开发的离子印迹电极对常见的金属离子如Ca2+、Zn2+、Cd2+、Pb2+和Al3+具有较好的选择性，选择性系数分别为-3.40、-3.75、-2.90、-2.45和-3.87。所研制的离子印迹电极具有较快的响应速度、良好聚合物膜离子选择性电极检测技术具有操作简单、成本低廉以及选择性高等诸多优点，广泛应用于工业分析、临床化验、环境监测等领域。近年来，伴随着聚离子选择性电极的发现和低检出限聚合物膜离子选择性电极的发展，离子选择性电极检测技术引起了人们的关注。当离子选择性电极应用于环境污染物检测时，由于环境样品中组分复杂、基体效应大，且污染物含量极低，因此要求作为离子选择性电极核心部件的离子载体既要有优异的选择性和灵敏度又要有高度的稳定性。分子印迹聚合物由于具有构效预定性、特异识别性和广泛实用性等特点，已在分析化学领域得到广泛的应用。分子印迹技术能够显著提高分析的选择性和灵敏度且具有很强的稳定性, 可以抵抗检测的恶劣环境，因此分子印迹聚合物是离子选择性膜电极在环境污染物检测应用中的理想离子载体。分子印迹聚合物膜离子选择性电极电位检测技术的优点是待测分子不需要扩散穿过印迹膜，因此响应时间短且对印迹分子没有尺寸限制。然而，尽管该类型的传感器具有诸多优点，对该类型传感器研究却较少，仅有少数几篇报道涉及分子印迹电位型传感器。基于此，本论文对分子印迹聚合物膜离子选择性电极进行了系统研究，开发了一系列用于检测环境污染物的新型的分子印迹电位型传感器。具体研究内容如下： 1. 有机离子污染物的检测：基于分子印迹聚合物膜的离子选择性电极技术研制出了用于牛奶中三聚氰胺污染物检测的电位型传感器。在最佳膜组成条件下，该电极对三聚氰胺离子的检出限可达1.6 × 10-6 mol/L，线性范围为5.0 × 10-6～1.0 × 10-2 mol/L，能斯特斜率为54 mV/decade。该电极的响应时间较短（16 s）且稳定性可达两个月以上。结合流动分析系统，采用阴阳离子交换串联柱去除牛奶样品中高浓度的Na+、K+等干扰离子，成功实现了牛奶中三聚氰胺的在线、快速检测。 2. 无机离子污染物的检测：在大多数分子印迹电位型传感器的研究中，有机分子常被用作模板，而无机离子被用作模板的研究很少涉及，根据文献报道仅有少数几篇关于铅离子、铀酰离子和镝离子曾被用于分子印迹聚合物膜离子选择性电极技术。本研究以铜离子为例开发了铜离子印迹聚合物膜离子选择性电极技术，成功实现了重金属污染物的检测。在该研究中，采用沉淀聚合法合成了铜离子印迹聚合物，并将其作为离子选择性电极的离子载体。所研制的电极在1.0 × 10-7～1.0 × 10-2 mol/L的浓度范围之内对铜离子呈现能斯特响应，响应斜率为27.5 mV/decade，检出限为4.3 × 10-8 mol/L。所开发的离子印迹电极对常见的金属离子如Ca2+、Zn2+、Cd2+、Pb2+和Al3+具有较好的选择性，选择性系数分别为-3.40、-3.75、-2.90、-2.45和-3.87。所研制的离子印迹电极具有较快的响应速度、良好
页数	119
语种	中文
文献类型	学位论文
条目标识符	http://ir.yic.ac.cn/handle/133337/3645
专题	中国科学院烟台海岸带研究所知识产出_学位论文
推荐引用方式 GB/T 7714	梁荣宁. 分子印迹聚合物膜离子选择性电极技术研究[D]. 中国科学院研究生院,2011.

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